估算和实验对当代材料研究同样重要，如基于量子热学的原子尺度模拟常常用于新型功能材料与分子的估算搜索，其中最典型的方式就是密度泛函理论DFT。电子密度ρ(r)是DFT估算中至关重要的基本变量，由于ρ(r)可以决定体系的能级性质。但是，DFT框架常常存在估算规格问题，且无法探求巨大的相空间。因而，人们开始发展基于量子热学的机器学习势。初期的机器学习势常常是用于体系总能的预测模拟，难以挺好地给出电子结构或则ρ(r)依赖的信息。近些年来有部份机器学习工作是针对ρ(r)的预测，以核回归方式为主神经网络预测r程序，并且该类方式的估算复杂度会会随着训练数目呈立方关系下降。因而，人们开始借助深度神经网路来进行大规模数据集的训练及后续的预测，如DeepDFT，它可以进行逐点的密度预测。但是，这些方式难以通过传递来解析角度信息。
来自英国科技学院能源转换与储存大学的PeterBjørnJørgensen和ArghyaBhowmik等人，基于原有的神经网路DeepDFT模型，通过引入等变信息传输，建立了等变图神经网路神经网络预测r程序，即等变DeepDFT。该方式可以有效地传递角度信息，但是完全是数据驱动的，不须要任何的人为操控，能有效、准确地预测出体系的电子密度ρ(r)。该模型在QM9分子、金属氧化物锂离子电瓶阴极材料，以及液态氯化二硫化碳电解质分子动力学等数据库进行了测试，结果表明了等变图神经网路方式具有挺好的普适性。该工作强调，与氧化还原反应和电荷转移特点有关的骁龙量筛选和模拟，会在不久的将来通过这些方式得到解决。因为该代码可供学术界使用，作者期望看见该方式在材料和分子模拟中得到广泛应用，以及在其它模型中进行扩充。
该文近日发表于npjComputationalMaterials8：183(2022)，中文标题与摘要如下，
Equivariantgraphneuralnetworksforfastelectrondensityestimationofmolecules,liquids,andsolids
PeterBjørnJørgensen&ArghyaBhowmik
Electrondensityρ(r)isthefundamentalvariableinthecalculationofgroundstateenergywithdensityfunctionaltheory(DFT)。Beyondtotalenergy,featuresandchangesinρ(r)distributionsareoftenusedtocapturecriticalphysicochemicalphenomenainfunctionalmaterials。Wepresentamachinelearningframeworkforthepredictionofρ(r)。Themodelisbasedonequivariantgraphneuralnetworksandtheelectrondensityispredictedatspecialquerypointverticesthatarepartofthemessage-passinggraph,butonlyreceivemessages。
Themodelistestedacrossmultipledatasetsofmolecules(QM9),liquidethylenecarbonateelectrolyte(EC)andLixNiyMnzCo(1-y-z)O2lithiumionbatterycathodes(NMC)。ForQM9molecules,theaccuracyoftheproposedmodelexceedstypicalvariabilityinρ(r)obtainedfromDFTdonewithdifferentexchange-correlationfunctionals。TheaccuracyonallthreedatasetsisbeyondstateoftheartandthecomputationtimeisordersofmagnitudefasterthanDFT。
